翻转吧，奈尔矢量
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反铁磁吟
磁性材料是一个多元、丰富的家族，包括抗磁体、顺磁体、铁磁体、反铁磁体和亚铁磁体这些重要成员。这一家族如果拓展到量子磁体，除了基态磁结构外，还有很多低能激发态磁性，更引得“江山如此多娇”。铁磁体和反铁磁体，是这个家族中最声名远扬的两个成员。铁磁体的历史源远流长，其研究可以追溯到十三世纪的中国。那时，人们发现磁石悬挂时会指向地球的北方。这一发现，奠定了铁磁学的基础。相比之下，反铁磁体的历史则较为短暂，始于二十世纪。1948 年，法国科学家奈尔提出了著名的“Neel 型”，解释了反铁磁性的物理起源，并因此获得了诺贝尔物理学奖的认可。
铁磁体和反铁磁体，在性质上有着显著差异。铁磁体中相邻磁矩同向平行排列，可以轻松被外磁场操控和探测，只要磁场足够大、探测足够微。利用铁磁体两个简并的磁矩方向，作为信息的“0”和“1”表示，并结合隧穿磁电阻效应 (tunneling magnetoresistance, TMR) 进行读出，催生了一种新型非易失性存储器——磁随机存储器 (magnetic random access memory, MRAM)。然而，铁磁体的宏观磁性和铁磁杂散场也带来了问题，例如数据易被外磁场擦除、存储密度不高。另外，铁磁态的本征频率多在 GHz 水平，导致铁磁 MRAM 器件的数据读写速度受限。共线反铁磁体中，相邻磁矩反平行排列，导致近邻磁性互相抵消而不显示剩余磁性。即便是非共线反铁磁体，宏观磁性也是相互抵消的。反铁磁体无宏观磁性、无杂散场，且本征频率在 THz 水平，为制备高稳定性、高密度和高速度的反铁磁自旋电子学器件带来机会。但是，正因为反铁磁磁矩相消的特征，磁矩探测与操控就成为一个难题，给制备基于反铁磁磁矩的功能化器件带来挑战 [1]。类似的科普解读，在《量子材料》公号中有不少，如最近的《看见那看不见的反铁磁》及笔者撰写的《拓扑绝缘体与反铁磁的美妙邂逅》等。读者有暇，可御览一二。
笔者所在团队及我们的合作者，过去数年一直瞄准上述问题，作一些探索。其中艰辛与欢乐，可在这篇小文中体现。我们提出了一种利用电流翻转反铁磁奈尔矢量 (Neel vector) 的方法。奈尔矢量 n (n = m1 - m2, 其中 m1 和 m2 是反铁磁两套子格的磁矩)，是描述反铁磁中相邻反平行排列磁矩的序参量。这里，翻转反铁磁奈尔矢量 n，包括非决定性和决定性翻转两方面。非决定性连续翻转，是指电流驱动 n 高频连续进动。这一机制，有望被用来制成电驱动的 THz 纳米振荡器，应用于电子对抗和飞行器再入大气层时的“黑障通讯”。具体技术上，可利用交变磁场驱动奈尔矢量 n 高频连续进动 [2]，虽然与当下工业制备技术相兼容的、驱动 n 进动的电学手段依然是空白，甚至探测之的电学手段也未有成长起来。决定性单次翻转，即电流驱动 n 翻转 180 度，有望开发成可电学读写的高稳定性、高密度、高速度的 MRAM，展示出取代缓存、内存的潜力。当下，物理人已经可以通过类场力矩或类阻尼力矩，实现 n 的 90 度翻转 [3, 4]。然而，与 MRAM 所需要的单写入电流通道兼容的、有望利用 TMR 读出的 180 度翻转，还有待实现。其中的一个主要困难，乃是反铁磁态磁各向异性的二度简并。
为了克服这一困难，笔者及合作者试图提出一个较为简洁、亦或是简单的能垒模型，如图 1 所示，以描绘如何能够从一个新的角度去实现电流驱动 n 高频连续进动和决定性 180 度翻转。假如将 n 在 180 度翻转前后的两个态定义为两个稳态 n+ 和 n-，那么它们之间的过渡需要跨越能垒。注意到，能垒高度一般决定于材料单轴各向异性能 (magneto - crystalline anisotropy energy, MAE)。对于严格不存在净磁矩的反铁磁来说，从 n+ 到 n-，与从 n- 到 n+ 所需跨越的能垒高度相同。因此，如果电流足以驱动 n 跨越从 n+ 到 n-的能垒，即从 n+ 旋转至 n-，则一定能继续驱动 n 跨越从 n- 到 n+ 的能垒，即从 n- 旋转回 n+。如此一来，n 将会在 n+ 和 n- 之间循环往复的翻转。这种翻转，显然是非决定性的，因此亦非 MRAM 所需要的。
图 1. 奈尔矢量 n 翻转的能垒示意图。黑线表达无外场下的两个基态，它们之间的能垒是简并的。施加磁场 H，就可以打破这一简并，实现两个不等价的态。
然而，实际上，很多材料由于反演对称性破缺和自旋 - 轨道耦合的存在，往往具有 Dzyaloshinskii - Moriya (DM) 相互作用。DM 作用使得反铁磁亚晶格的磁矩不是严格反平行排列，而是带来一个小的、净剩余的磁矩 δm。此时，外磁场 H 可以作用于 δm，为体系引入额外塞曼能，从而打破 n 两个稳态之间的能垒对称性。在合适大小的电流的驱动下，n 就能够跨越从 n+ 到 n- 的能垒，但不能继续跨越从 n- 到 n+ 的能垒。撤去电流后，n 将决定性地回到 n-，从而实现电流驱动 n 决定性翻转 180 度。这一操控，却是 MRAM 所需要的了。
在上述物理图像指导下，笔者成功地在反铁磁 Fe2O3中实现了电流驱动n 高频连续进动，令人印象深刻和兴奋。这里，与块体材料中 n 进动产生电学信号不同，这里的电流驱动 n 高频进动，需要在纳米尺度的薄膜中方得可行，如图 2(左上) 所示。其中道理不难理解，因为反铁磁 Fe2O3 是个电流不进的东西，直接输入电流是无效的。但是，在薄膜体系中，因为电流是在 Fe2O3 相邻的重金属 Pt 层中流动、并产生自旋流。虽然此自旋流在近邻数纳米尺度内会剧烈衰减，但正因为 Pt 层近邻是超薄 Fe2O3，因此自旋流得以有可能侵入超薄 Fe2O3 中。这，算是一点点新意！
接下来，我们在 YIG 缓冲层上制备了高质量 Fe2O3 薄膜。它具有显著的反铁磁性自旋霍尔磁电阻，如图 2(右上) 所示，利于信号读出。而且，Fe2O3 中存在较为强烈的 DM 作用，诱发的净磁矩会与近邻的 YIG 磁矩耦合起来 (exchange coupling)，为操控 n 提供有效“把手”。在特定磁场和电流条件下，我们的确观测到显著的 n 共振现象，如图 2(左中) 所示。这一结果，证实了电流驱动 n 高频连续进动的思路的确是可行的。通过调整 Fe2O3 薄膜厚度，解构探测信号中各个组成部分，我们确认：Fe2O3 薄膜较厚时，主导的是电流驱动 n 高频进动而产生的电学信号，如图 2(右中) 所示。最后，微磁学模拟还揭示出，耦合状态下 Fe2O3 薄膜中自旋的进动表现为净磁矩 δm 和奈尔矢量 n 在空间中的椭圆极化振动，如图 2(下) 所示。
虽然电流驱动 n 的进动行为涉及丰富复杂的物理过程，值得进一步研究，但这一结果算是清晰表明：电流驱动反铁磁奈尔矢量 n 的高频连续进动，是完全可能的。
图 2. 电流驱动 Fe2O3 薄膜中奈尔矢量高频进动观测结果。
(左上) 电流驱动磁矩进动示意图；(右上) 显著的反铁磁性自旋霍尔磁电阻；(左中) 电流驱动的奈尔矢量的共振现象；(右中) 不同 Fe2O3 薄膜厚度条件下的共振信号；(下) 微磁学模拟得到电流驱动下的进动模式。
图 3. 铁磁体、反铁磁体与交错磁体的晶格对称性和对应的能带特征。
接下来，就看看这个奈尔矢量 n 的决定性翻转。这里的问题是，需要有一个可表征的物理效应或物理量，以克服有效读出奈尔矢量 180 度翻转的困难。近年来，理论和实验指出，有一类特殊的共线反铁磁体 (如 RuO2、Mn5Si3、CrSb 等)，其反铁磁亚晶格通过晶体旋转对称性相连接 (C - paired spin - momentum locking) [5]。时间反演和空间反演联合对称性 (PT) 破缺，可在倒空间中产生交错的自旋劈裂能带，被称为交错磁体 [6]，如图 3 所示。交错磁体具有反铁磁体的固有优势，同时又具有如铁磁体般的 TMR 效应 [7] 和反常霍尔效应 [8, 9]，从而为电学探测奈尔矢量 180 度翻转带来希望。
的确，我们在金属交错磁体 Mn5Si3中进行了尝试，并实现了电流驱动 n 的决定性 180 度翻转，结果如图 4 所示。
研究进程大约如此：通过磁控溅射，在 Al2O3 (0001) 基片上制备 Mn5Si3 (0001) 取向的薄膜。由于外延应力的影响，Mn5Si3 的 PT 对称性发生破缺，而其反铁磁亚晶格依然可以被 C2x 旋转对称性连接，这就是理论上的交错磁体。第一性原理计算，证明了 Mn5Si3 的交错自旋劈裂能带的存在，如图 4(左上) 所示。反常霍尔效应也被我们的实验证实，如图 4(左中) 所示。也就是说，这里的反常霍尔效应，就成为 n 翻转 180 度的有效读出手段或特征物理量。其中的物理也不难理解：只有翻转 n，才能引起相反的反常霍尔电导率。仅仅翻转 DM 作用诱导出来的净磁矩 δm，无法实现这一点，如图 4(左下) 所示。
不出所料，在 0.2 kOe 的小辅助磁场帮助下，我们的实验成功打破了 n 翻转能垒的对称性，从而在 Mn5Si3 / Pt 异质结霍尔条中观测到n 翻转 180 度，并通过反常霍尔效应读出，如图 4(右上) 所示。辅助场反向，导致翻转回线从顺时针变为逆时针，验证了图 1 所描述的机理。值得注意的是，翻转的临界电流密度，不随辅助场的增大而减小，与铁磁体的 180 度翻转显著不同，凸显了奈尔矢量 n 之 180 度翻转的独特之处，如图 4(右中) 所示。
随之而来的循环性测试显示，器件可在反常霍尔高低电阻态之间稳定、反复地切换许多次，效果还是很明显的，说明这种打破对称性的思路可行。这，为实际应用带来了希望，如图 4(右下) 所示。
图 4. 电流驱动 Mn5Si3 奈尔矢量 180 度翻转的几种物理效应表现。
(左上) Mn5Si3 的奈尔矢量和自旋劈裂能带；(左中) 反常霍尔效应；(左下) 奈尔矢量 180 度翻转和净磁矩 180 度翻转对反常霍尔电导率的影响；(右上) 相反极性辅助场下，自旋轨道力矩驱动奈尔矢量 180 度翻转；(右中) 翻转临界电流密度对辅助磁场大小不敏感；(右下) 器件循环性良好。
如上两个针对 Fe2O3和 Mn5Si3 电流翻转奈尔矢量的实验探索，既为反铁磁自旋电子学应用提供了一项重要的原理验证，也为开发微型 THz 源和高性能非易失性存储器提供科学基础和潜在技术方案。作为这两项工作的参与者，笔者对此感到高兴和自豪。
这两项工作，分别于 2024 年 1 月 12 日和 2024 年 1 月 26 日，在线发表于知名学术期刊《Science Advances》上。有关 Fe2O3 的工作，由笔者主导，清华大学博士生周永健和本科生郭庭温为共同第一作者。有关 Mn5Si3 的工作，通讯作者为清华大学潘峰教授、笔者和香港科技大学刘军伟教授，第一作者为清华大学博士生韩磊和香港科技大学博士生符兮之。
描述不到之处，敬请谅解。各位有兴趣，还请前往御览原文。
有关 Fe2O3 的工作链接信息如下：
Spin-torque-driven antiferromagnetic resonance
Yongjian Zhou, Tingwen Guo, Lei Han, Liyang Liao, Wenqing He, Caihua Wan, Chong Chen, Qian Wang, Leilei Qiao, Hua Bai, Wenxuan Zhu, Yichi Zhang, Ruyi Chen, Xiufeng Han, Feng Pan, and Cheng Song
Science Advances 10, eadk7935 (2024)
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adk7935
有关 Mn5Si3 的工作链接信息如下：
Electrical 180° switching of Néel vector in spin-splitting antiferromagnet
Lei Han, Xizhi Fu, Rui Peng, Xingkai Cheng, Jiankun Dai, Liangyang Liu, Yidian Li, Yichi Zhang, Wenxuan Zhu, Hua Bai, Yongjian Zhou, Shixuan Liang, Chong Chen, Qian Wang, Xianzhe Chen, Luyi Yang, Yang Zhang, Cheng Song, Junwei Liu, and Feng Pan
Science Advances 10, eadn0479 (2024)
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adn0479
参考文献
[1] V. Baltz, A. Manchon, M. Tsoi, T. Moriyama, T. Ono, Y. Tserkovnyak, Rev. Mod. Phys. 90, 015005 (2018).
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[3] P. Wadley, B. Howells, J. Zelezny, C. Andrews, V. Hills, R. P. Campion, V. Novak, K. Olejnik, F. Maccherozzi, S. S. Dhesi, S. Y. Martin, T. Wagner, J. Wunderlich, F. Freimuth, Y. Mokrousov, J. Kunes, J. S. Chauhan, M. J. Grzybowski, A. W. Rushforth, K. W. Edmonds, B. L. Gallagher, T. Jungwirth, Science 351, 587 (2016).
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[5] H. Y. Ma, M. Hu, N. Li, J. Liu, W. Yao, J. F. Jia, J. Liu, Nat. Commun. 2021, 12, 2846.
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[8] Z. Feng, X. Zhou, L. Šmejkal, L. Wu, Z. Zhu, H. Guo, R. González-Hernández, X. Wang, H. Yan, P. Qin, X. Zhang, H. Wu, H. Chen, Z. Meng, L. Liu, Z. Xia, J. Sinova, T. Jungwirth, Z. Liu, Nat. Electron. 5, 735 (2022).
[9] R. D. Gonzalez Betancourt, J. Zubac, R. Gonzalez-Hernandez, K. Geishendorf, Z. Soban, G. Springholz, K. Olejnik, L. Smejkal, J. Sinova, T. Jungwirth, S. T. B. Goennenwein, A. Thomas, H. Reichlova, J. Zelezny, D. Kriegner, Phys. Rev. Lett. 130, 036702 (2023).
备注：
(1) 笔者宋成，任职清华大学材料学院，主要研究领域为信息功能材料，个人主页：https://www.mse.tsinghua.edu.cn/info/1024/1791.htm。
(2) 小文标题“翻转吧，奈尔矢量”乃感性言辞，不是物理上严谨的说法。
(3) 文底图片乃航天员旋转训练机的乐高积木 (来自网络)。两位航天员头对头平躺，像是组成反铁磁奈尔矢量的一对相邻反平行排列的磁矩。旋转训练机带着两位航天员连续旋转，就像是电流驱动奈尔矢量连续进动；旋转训练机让航天员旋转 180 度，就像是电流驱动奈尔矢量 180 度翻转。
(4) 封面图片乃展示 YIG / α-Fe2O3 / Pt 异质结和 YIG / Pt 异质结中自旋矩驱动的共振频率 (spin - torque - driven resonance frequency) 随磁场变化的结果，令人赏心悦目。
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