Nano Lett.: 二维半导体异质结莫尔激子重构和杂化特性的研究

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近年来，以石墨烯、过渡金属硫化物（TMDCs）为代表的二维半导体材料，由于其极限的原子层结构及优异的电学、光学、力学等物理特性，逐渐发展成为凝聚态物理等基础学科的热点研究方向。

同时，二维材料的表面原子排布特性及其较强的层间耦合相互作用特性，可使得晶格不匹配的二维材料相互堆叠，形成二维范德华异质结。其中，当具有晶格失配或小扭转角的两层或者多层二维材料垂直堆叠时，层间的原子排列呈现周期性变化，形成新型的平面图案，即莫尔超晶格（Moiré superlattice）。TMDCs莫尔超晶格因具有奇异的光-物质相互作用而受到广泛的关注和研究。首先，TMDCs莫尔超晶格中大密度态的平坦微型能带可以增强动态电导率，使得莫尔激子表现出强烈的光-物质相互作用和大的光响应，可用于制备高效的光电转换器件、传感器等；其次，莫尔超晶格激子具有面外偶极方向，使得其易受到面外电场的调控，有利于操纵激子的局域/非局域化以及扩散等行为，为构建主动调控型人工光子晶体和纳米激光阵列等光电器件提供了可能；此外，由于TMDCs中自旋-轨道耦合（spin-orbit coupling）和结构反转对称性破缺（broken crystal inversion symmetry），莫尔超晶格具有自旋-能谷互锁（spin–valley locking）的能带结构,表现出优异的圆极化光学特性，在制造高性能单光子源阵列和纠缠光子源等方面具有巨大潜力。可见，莫尔超晶格在实现功能材料和优异器件性能方面具有突出的不可替代的作用。

中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心纳米物理与器件实验室N10课题组与慕尼黑大学Alexander课题组合作，长期致力于二维半导体异质结莫尔激子特性研究，曾研发了一种基于二次电子信号来区分不同原子堆垛方式的扫描电子显微镜技术。通过对小转角WSe₂/MoSe₂异质结进行整体扫描，发现了介观原子重构这一在多层二维材料体系中广泛存在的现象。在对同一样品相同位置的异质结进行电镜精细成像和低温激子高光谱扫描后，构建了范德华双层异质结中晶格结构与激子行为的直接联系，理清了莫尔激子态自由激发与局域激发的机理【Nat. Nanotechnol., 2023, 18(6): 572-579】。在此基础上，研究团队还进一步研究了转角WS₂/MoSe₂异质结中莫尔激子的杂化效应。通过设计双栅电极结构，利用垂直电场能够实现WS₂/MoSe₂异质结从type-II到type-I的能带结构变化，在低温反射谱和荧光光谱观测到了交叉现象。通过第一性计算发现，该交叉现象源自于莫尔超晶格中层间激子与层内激子的杂化，而且该杂化程度是电场可控的，该研究成果对于实现电场可调的人工超晶格结构具有重要意义【Phys. Rev. Lett., 2024, 132(7): 076902】。

近期，研究团队利用非共格的单层MoTe₂/MoSe₂半导体异质结，构建了一种导带近简并的莫尔超晶格体系。由于MoTe₂与MoSe₂具有高达7%的晶格失配，使得MoTe₂/MoSe₂半导体异质结免受于原子重构的影响，从而形成接近理想的R-type和H-type型莫尔超晶格。由于该异质结的导带台阶仅为38meV,实验上观测到MoTe₂/MoSe₂半导体异质结中形成了MoTe₂层内激子（X）与层间激子(IX)的莫尔激子共振杂化效应。通过制备不同转角MoTe₂/MoSe₂异质结，研究团队发现该莫尔激子的峰位和强度均表现出强烈的转角依赖性。通过对石墨烯背栅施加电压，发现R-type和H-type型杂化莫尔激子与电子浓度呈现出截然不同的光学响应，利用第一性原理计算表明，这是由于不同类型的莫尔超晶格中电子局域化分布所导致的。该研究成果揭示了共振杂化莫尔激子的基本物理机制，为研究莫尔超晶格中强关联光学特性铺平了道路。

图1.（a）莫尔超晶格重构示意图以及0°和60°转角下WSe₂/MoSe₂异质结光学显微镜图像和PL扫描图像；（b）转角WS₂/MoSe₂异质结在低温下的反射光谱。

图2.（a）转角MoTe₂/MoSe₂异质结莫尔激子杂化过程示意图；（b）转角MoTe₂/MoSe₂异质结光显图；（c）和（d）转角WS₂/MoSe₂异质结中杂化莫尔激子低温下的光致荧光谱和反射谱；（e）和（f）转角WS₂/MoSe₂异质结中杂化莫尔激子峰位和振荡强度随转角的变化。

相关研究内容以题名为“Hybrid Moiré Excitons and Trions in Twisted MoTe₂−MoSe₂Heterobilayers”在线发表于Nano Letter上，中国科学院物理研究所N10组黄鑫副研究员和慕尼黑大学赵珅博士为共同第一作者，慕尼黑大学Alexander教授、慕尼黑大学Anvar博士和中国科学院物理研究所黄鑫副研究员为共同通讯作者。上述工作得到国家自然科学基金委、中国科学院先导专项、欧盟科学研究会ERC等的资助。